2009年，当麻纱绫（户田惠梨香 饰）和濑文焚流（加濑亮 饰）相识的前一年。在美国FBI学成归来的当麻被分在警视厅公安部公安第五课未详事件特别对策系，接受组长野野村光太郎的直接领导。此前不久，某大型石油企业高管接连被人杀害，死者的心脏无一例外都留下被人用手捏过的痕迹。显而易见，这一系列事件和所谓的SPEC持有者有着极为密切的联系。与此同时，石油企业高管Diablo（大杉涟 饰）高薪聘请神秘SPEC持有者一十一（神木隆之介 饰），企图阻挡神秘的SPEC杀手。一十一，这个日后与当麻和濑文有着不解渊源的难缠敌手将当麻视作杀害父母的爆弹女，之后更斩杀了当麻在美国结识的好友Nancy。
　　SPEC宏大篇章自此拉开序幕，决定世界命运的重大事件也进入了倒计时…

因羽田机场天气情况不佳，一架飞往东京的航班暂时停靠在一天只有两架飞机降落的松本机场。地勤大河内千草（竹内结子 饰）严阵以待，打起十二万分的精神应对旅客的各种要求，此外还为村木主任（甲本雅裕 饰）死缠烂...

经过长时间的休整，治疗眼伤的濑文焚流（加濑亮 饰）终于随着当麻（户田惠梨香 饰）重返阔别已久的未详，只是此时来自公安部公安五课的市柳（でんでん 饰）和吉川（北村一辉 饰）握得实权，令濑文等人颇为气闷。与此同时，在市井算命的觉被一掌握瞬间移动能力的黑衣男子射杀，同时遇害的还有觉的保镖以及几名无辜市民。父母双双遇害而作为幸存者并且目击了黑衣人真实容颜的少女久远望（谷村美月 饰）便成为对方追杀的目标。为了保护小望，未详同仁通力合作，并持续追索黑衣人的真面目以及其背后的阴谋。在此期间，当麻也展示了其不为人知的SPEC。一场斗智斗勇的战斗拉开了序幕……

　　前人类和普通人类的人种战争已经到了白热化的阶段，野野村组长去世后，吉川（北村一辉 饰）、当麻纱绫（户田惠梨香 饰）和濑文焚流（加濑亮 饰）等人聚在未详总部，苦苦思索J教授的真身。谁知就在当麻刚刚弄清真相的同时，警察医院内的成年和儿童SPEC持有者遭到残忍屠戮。愤怒的当麻无法抑制体内被封印的SPEC，她狂乱暴走，继而现身御前会议。在犹大、世界（向井理 饰）、润（大岛优子 饰）的见证下，法蒂玛第三预言实现了。恐怖刺眼的蘑菇云在上空升起，成千上万的八尺乌遮天蔽日，被欲望所支配与荼毒的世界迎来了毁灭时刻。                                                                    　　在命运的交叉点，当麻和焚流能否阻止世界的灭亡？

受野立信次郎（竹野内丰 饰）之托从国外回来的大泽绘里子（天海佑希 饰）成为警视厅搜查一课的特别犯罪对策组的boss，但编派到她手下的组员却形态各异，来自科学搜查研究所调来的嗜睡如命的木元真实（户田惠梨香 饰），从交通组调来的外冷内热刑警片桐，从派出所调来的活力小子花形一平 ，以及总是偷懒的来自反黑组的严井和人称“丢三落四先生”的山村巡查部长。

所谓Liar Game，是由一个名为“LGT事务所”的神秘组织举办的比赛，规则是让选手们通过相互欺骗来争夺奖金。

观山寿一（长濑智也 饰）是曾经红极一时的摔跤选手，在众多大型比赛中有过非常出色的表现。但随着时间的推移和年岁的增长，体能大不如从前的寿一渐渐在摔跤界里失去了原有的地位，只能够活跃在一些小型比赛之中。在这个节骨眼上，寿一接到了远在老家的父亲病危的消息。寿一的父亲观山寿三郎（西田敏行 饰）是无形文化财产“能乐”的推广人，在全国拥有着超过1万名弟子，寿三郎非常想要寿一继承他的事业，无奈寿三郎个性严厉而又古板，父子两人之间经常爆发激烈的争吵，最终，寿一一怒之下离家出走，并且在之后的20年间都未曾联系过父亲一次。

繁华大都会日本东京，迎来了一年一度的愚人节。有交流障碍的医院清洁工新田步（户田惠梨香 饰）鼓起勇气打电话给外科医生牧野亘（松坂桃李 饰），宣布自己已经怀孕的事实。谁知对方矢口否认孩子和自己相关，更当成一个恶劣的玩笑，之后继续招蜂引蝶。新田一气之下，杀到了牧野所在的意大利餐厅，结果引发了难以收场的大混乱。那边厢，自称皇族的樱小路夫妇（里见浩太朗 & 富司纯子 饰）在出租车司机（泷藤贤一 饰）的带领下游览东京，度过他们难得的二人时光。另一头的街上，黑道大哥宇田川勇司（寺岛进 饰）带着小弟（高桥努 饰）劫走了小学生江藤理香（浜辺美波 饰），却并不着急索要赎金。警察局一方，小野刑警（高岛政伸 饰）则与神秘的占卜婆婆（りりィ 饰）相周旋。